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深港微电子学院于洪宇教授联合多伦多大学吕正红院士课题组发表关于钙钛矿光电子器件表界面研究进展的重要综述性文章

2021-06-23 科研聚焦 浏览量:983

近日,南方科技大学深港微电子学院于洪宇教授课题组与加拿大多伦多大学吕正红教授(南方科技大学和云南大学访问教授)课题组合作,系统总结了光电子器件中钙钛矿半导体表界面的原子排列、缺陷态以及能带结构,并首次拓展讨论了基于界面间隙态理论的能级排列基本物理和关键方程,最后结合当前研究进展提出适用于钙钛矿异质结钝化的能带构型,相关成果以“Recent Progress on Perovskite Surfaces and Interfaces in Optoelectronic Devices”为题在国际著名学术期刊Advanced Materials上发表,罗德映博士和李晓悦博士为共同第一作者,罗德映博士、于洪宇教授、吕正红院士为共同通讯作者,南方科技大学为第一通讯单位。

近年来,一种基于金属卤化物钙钛矿的半导体材料因其制备工艺简单、成本低廉、半导体性能优异等特点,成为光电子科学与技术研究的重点。围绕钙钛矿光电子材料、器件与集成系统等相关应用领域面临的瓶颈性技术挑战,亟需从光电子器件的表界面物理出发,深层次认知钙钛矿半导体材料的能带结构及其表界面能级排列的基本物理规律,为开发零欧姆损耗和零界面复合损失的理想界面提供基础理论指导,最终为设计构筑高性能光电子器件提供优选方案,并助力推动该类技术商业化应用。

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图 1 立方晶系钙钛矿晶体结构和三个典型晶面方向的原子排列

鉴于此,该综述论文首先讨论了钙钛矿块体材料典型晶面的原子排列。金属卤化物钙钛矿是一类具有ABX3结构的晶体材料,其块体材料典型晶面的原子排列如图1所示。然而对于表界面而言,伴随着晶体周期性结构遭到破怀,其原子排列与块体材料有所不同,通常会在表面区域富集大量缺陷,包括反应残留物、反应副产物、离散纳米团簇、扩展缺陷、点缺陷(空位缺陷、间隙缺陷、反替位缺陷)等。这些缺陷中的深能级陷阱态会在禁带区域形成界面间隙态,从而影响界面能级排列和载流子输运,严重阻碍了钙钛矿光电子器件的性能提升。

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图 2(a)n-型和p-型钙钛矿半导体能带结构和关键参数。(b)金属/钙钛矿界面能能级排列的两种典型物理模型:理想的真空能级对位(左)和费米能级钉扎(右)。(c)异质结界面能级排列的示意图。(d)光电子能谱测试能带结构。

紧接着,该综述论文进一步以金属/半导体经典模型作为参考,深入探讨了钙钛矿界面能级排列的基本物理规律、一般方程和关键参数。对于钙钛矿半导体材料而言,当金属与钙钛矿接触时,其界面能级排列不再服从理想的肖特基理论模型,而是需要将巴丁提出的极强表面态纳入考虑的范畴。在巴丁的极强表面态模型中,金属和半导体的费米能级将始终与表面态所决定的电荷中性能级(ECNL)保持平衡,即表现为费米能级被牢牢钉扎在表面态中,从而主导界面能级排列和能带弯曲。但是考虑到现代半导体器件中很少观测到巴丁提出的极强表面态,更多的是界面间隙态,因此海恩等人后来发展了基于界面间隙态的能级排列物理模型,如图2所示。近期越来越多的实验证据指出这样的界面间隙态模型能够很好地描述金属/钙钛矿界面的能级排列,并且该模型可进一步拓展到其他异质结界面(例如钙钛矿/有机半导体异质结界面)。由此说明,界面间隙态模型可作为描述钙钛矿界面能级排列的通用物理模型,其一般方程可准确预测不同载流子的肖特基势垒。在实践中,根据不同材料内禀的电负性差异,一般利用含界面间隙态斜率参数(Sɸ)和材料电负性的通用方程估计肖特基势垒,其中Sɸ等于1时为肖特基极限,而Sɸ等于0则是巴丁极限。

最后该综述论文系统总结了调控界面间隙态的最新研究进展,同时提出通过能带工程构筑第一类型或第二类型异质结从而抑制界面非辐射复合损失的创性设计理念,并且归纳了将来设计零欧姆损耗界面的潜在研究方向。

相关论文:

Deying Luo, Xiaoyue Li, Antoine Dumont, Hongyu Yu, Zheng-Hong Lu, “Recent Progress on Perovskite Surfaces and Interfaces in Optoelectronic Devices”, Advanced Materials, 2021, 2006004. https://doi.org/10.1002/adma.202006004



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