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深港微电子学院汪飞课题组在GaN气体传感器研究中取得新进展

2019-08-30科研聚焦

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近日,我张明香等人在汪飞副教授和赵长辉研究助理教授的指导下,采用水热法和气氛退火处理成功制备了多孔GaN亚微米棒,用于乙醇气体检测,器件在较高工作温度下具有高的灵敏度和良好的稳定性。在360 °C工作温度下,多孔GaN亚微米棒在100 ppm乙醇气氛中表现出快速响应特性,响应时间仅为2 s。研究表明,基于多孔GaN材料的气体传感器在高温气体检测中具有广阔的应用前景。该文章近期发表于ACS Applied Materials & Interfaces最新影响因子:8.456

文章链接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b09769

背景介绍

随着工业化和城市化的快速发展,气体传感器因其高的灵敏度和广泛的应用受到越来越多的关注,如工业排放监测、大气污染物检测、呼吸传感分析等。近年来,第三代半导体材料GaN以其宽的禁带宽度(Eg  3.4 eV)、高导热性、高击穿电场等优点成为明星材料。基于GaN材料的气传感器已有诸多报道,然而GaN材料的制备和器件的制作大多涉及复杂的工艺和昂贵的设备,从而导致成本较高,严重制约了GaN气体传感器的开发和应用。因此,在提高GaN传感器件灵敏度的前提下,降低材料的制备成本以及简化器件的制作工艺还进一步研究。

工作亮点

1. 通过调控Ga盐浓度和水热条件,制备了长径比不同的GaOOH亚微米棒前驱体。

2. 分别在空气和氨气气氛中退火获得多孔GaN亚微米棒。

3. 比较和分析了长径比、比表面积、工作温度等对GaN基气体传感器的乙醇气敏性能的影响。

4. 提出了一种基于多孔GaN亚微米棒的乙醇气敏增强机制。

多孔GaN材料的制备

多孔GaN亚微米棒的制备过程如图1所示,首先利用水热法制备GaOOH前驱体,然后将水热产物置于管式炉中,在空气中500°C煅烧1 h,随后在氨气(35 sccm)气氛中1000 °C煅烧1 h。在水热过程中,通过控制Ga盐(Ga(NO3)3·9H2O)的添加量(分别为0.5 g4.0 g6.0 g8.0 g),从而得到长径比不同的产物。本文将退火得到的中间体Ga2O3依次标记为Ga2O3-1Ga2O3-2Ga2O3-3Ga2O3-4,相应的GaN产物分别标记为GaN-1GaN-2GaN-3GaN-4。气敏性能测试采用WS-30B系统,将GaN粉末均匀涂敷在Al2O3陶瓷管元件表面,利用Ni-Cr线圈调节工作温度,所有器件在测试前需高温老化处理。

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1:多孔GaN亚微米棒的制备过程示意图

形貌与结构表征

2GaN产物的扫描电镜图片,可以看出材料的表面出现大量孔隙且十分粗糙。值得注意的是,这种多晶的GaN亚微米棒不同于常见的纳米颗粒团聚体,具有十分丰富的孔结构。图3给出了多孔GaN-3亚微米棒的透射电镜图片,与扫描图片类似,这些亚微米棒的直径分布均匀,且具有丰富的孔隙结构。从高分辨图片可以看出,GaN产物由多晶纳米颗粒组成。如图3d所示,氨气退火产物还表现出良好的结晶性。

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2GaN产物的扫描电镜图片:(aGaN-1bGaN-2cGaN-3dGaN-4

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3GaN-3亚微米棒的透射电镜图片(ab)和高分辨透射电镜图片(cd

气敏性能测试

从图4a中不难看出,GaN-3器件表现出最佳的乙醇气敏响应。GaN-3器件在360 °C最佳工作温度下,对100 ppm乙醇的响应高达19.3(气敏响应定义为Ra/Rg,其中,Ra为器件在空气中的电阻值,Rg为器件在测试气体中的电阻值)。在图4b中,所有器件在5–5000 ppm的乙醇气体中均表现良好的响应,且在5000 ppm高浓度乙醇气氛中,器件响应并未达到饱和,展现了较宽的检测范围。由图4c可以看到,在360 °C高温下,GaN-3器件在200 ppm下响应高达38.5,明显优于一些金属氧化物基气敏材料。在先前的报道中,静电纺丝制备的GaN纳米纤维对100 ppm乙醇的响应度低于10。由此可见,多孔GaN亚微米棒具有出色的乙醇气敏特性。图4d表明基于GaN-3的气体传感器具有快速响应-恢复特性,响应时间为2 s

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4a)器件在不同工作温度下对100 ppm乙醇的响应;(b)在360°C下,器件对不同浓度(5–5000 ppm)乙醇的响应;(c)器件对低浓度(5–200 ppm)乙醇气体的响应-恢复曲线;(dGaN-3器件对100 ppm乙醇的电阻变化曲线

此外,我们还将GaN-3器件在360 °C下连续测试7周(图5a),器件在100 ppm乙醇气氛中的响应没有明显衰减,表现出良好的稳定性,而插图也表明GaN器件优异的可重复特性。在图5b中,工作温度由380 °C升至440 °C,器件均表现出较好的稳定性,充分表明基于多孔GaN亚微米棒的气敏传感器可以在高温条件下稳定工作。与甲醇、丙酮、氨气、苯和甲苯等气体相比较,如图6所示,GaN气敏元件对乙醇具有较高的响应和良好的选择性。

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5aGaN-3器件对100 ppm乙醇的稳定性和可重复性(插图)测试;(bGaN-3器件的高温稳定性

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6器件对100 ppm不同气体的选择性

气敏传感机理

N型金属氧化物半导体气敏材料类似,本文中GaN基气体传感器在乙醇气氛中表现为器件电阻迅速下降。如图7所示,多孔GaN亚微米棒的乙醇气敏传感机理可理解为:GaN表面吸附的氧离子与乙醇分子之间的反应。其中,GaN-3器件的乙醇传感性能最佳,可归结于以下三点:(1)产物具有最高的比表面积(40.8 m2 g-1),有利于气体分子的吸附和反应;(2)组成亚微米棒的晶粒尺寸较小,使得GaN晶粒颈联部分的电子耗尽区占比增大,也导致器件电阻发生较大变化;(3)器件在空气中的电阻值较小,由于GaN-3产物的长径比(4.90)最大且平均直径最小,使器件电阻受到相邻亚微米棒之间势垒的影响。

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7多孔GaN亚微米棒的气敏机理示意图:(ab)在空气中,(c)在乙醇气氛中

课题组介绍:

汪飞课题组长期开展微纳加工工艺、MEMS传感器件及敏感材料研究,已实现对乙醇、丙酮、氢气、二氧化硫等气体以及环境湿度的高效检测,并致力于开发高性能、低功耗气体传感器与微型能量采集器件。近年来多篇文章发表于Sensors and Actuators B: ChemicalIEEE Electron Device Letters等传感领域专业期刊。课题组研究工作长期获得了国家自然科学基金、广东省自然科学杰出青年基金、深圳市战略新兴产业发展专项资金等支持。

相关文章链接:

1. 气体传感器 Sensors and Actuators B: Chemical (IF: 6.393)

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0925400517322980

2. 气体传感器IEEE Electron Device Letters (IF: 3.753)

https://ieeexplore.ieee.org/document/8353841/

3. 湿度传感器 Sensors and Actuators B: Chemical (IF: 6.393)

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0925400517320889





供稿:汪飞课题组





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